省重点实验室张作泰教授课题组发表室温下高效降解室内甲醛研究成果

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2020-03-02

近日，南方科技大学环境科学与工程学院张作泰教授课题组成功地开发出一种高效、高稳定性Au/CeO2催化剂，其能够室温下完全降解空气中高浓度挥发性有机污染物甲醛，相关研究成果在Applied Catalysis B: Environmental (IF=14.229)杂志上发表。

甲醛是最为常见且最具剧毒性的室内空气污染物之一，其通常来源于建筑或者装修材料。长期吸入即使ppm级别甲醛可能导致癌症等重大疾病，所以低温尤其是室温降解空气中的甲醛尤为重要。尽管国内外已报道贵金属催化剂（如Pt,Pd等）能够高效地室温下将甲醛完全氧化，然而高昂的费用以及低稳定性限制其在实际中的应用。因此，开发性能稳定、低成本且室温下高效降解甲醛的催化剂对于实际应用非常有意义。

为了从根本上提高催化剂的效率，张作泰团队通过调控不同形貌CeO2结构从而研究Au纳米颗粒与不同CeO2晶面之间的相互作用，以及其与催化氧化甲醛反应机制的联系，从而合理的设计一种高效、高稳定性以及相对低成本的Au/CeO2催化剂。团队研发的Au/CeO2催化剂中Au含量（0.7wt%）仅为国内外同类催化剂的几分之一，然而其反应活性（TOF=0.021s-1）是其他同类催化剂（TOF~0.0074 s-1）的几倍。在50小时内模拟实际应用干燥环境下催化剂转化甲醛效率维持在80%，湿润空气下转化率接近90%。

图1.Au/CeO2-R催化剂在模拟催化氧化HCHO反应下50小时稳定性测试

研究结果表明Au与CeO2 {(100)(110)}之间强作用力促进电子由Au通过界面转移至CeO2，导致界面处部分Au被氧化为高阶离子态同时部分CeO2被还原，其很大程度上促进界面氧空位的产生。研究团队发现氧空位极大程度上促进反应重要中间产物甲酸盐的生成。当甲醛分子与催化剂表面相接触时，其醛基氧会插入氧空位而导致生成重要的中间产物单齿甲酸盐。除此之外，氧空位可以有效地将空气中的氧气分解为高活性氧原子。然而，当没有Au存在时，CeO2表面氧空位很容易被原子氧填充而失活，因此中间产物甲酸盐不能被进一步降解。由于甲酸盐降解是甲醛氧化反应的限速步骤，因此CeO2自身在反应中活性较低。相比之下，Au-CeO2界面的增强氧空位稳定性并且促进界面处CeO2氧的活动性。更重要的是Au-CeO2界面很大程度地加速限速步骤甲酸盐的转化，其可以通过直接氧化以及/或者分解两种途径最终生成产物CO2和H2O。除此之外，团队发现OH基团促进中间产物甲酸盐的进一步转化，从而提高催化剂的反应活性和稳定性。

图2.Au/CeO2催化剂表面HCHO反应路线示意图

张作泰研究团队不但很大程度地提高Au基催化剂在催化氧化甲醛的反应活性和稳定性，而且扩充国内外对于其反应机制的理解。因此，研究结果对于实际应用以及基础研究都有很重要的意义。南方科技大学为本文的通讯单位，张作泰教授和卜奕玢助理研究员为共同通讯作者。该项目得到了国自然青年基金、广东省土壤与地下水污染防控及修复重点实验室、广东省珠江学者以及深圳市科创委的大力支持。